Simulation study of sludge precipitation in spent fuel reprocessing

竹内 正行; 粟飯原 はるか; 中原 将海; 田中 耕太郎*

Procedia Chemistry, 21, p.182 - 189, 2016/12

BB2016-0225.pdf:0.61MB

https://doi.org/10.1016/j.proche.2016.10.026

再処理溶液での沈殿挙動を評価するため、電解質熱力学モデルによるシミュレーション技術の開発を実施した。シミュレーション結果については、非放射性の10元素共存の模擬高レベル放射性廃液や3元素共存系のPu-Mo-Zr溶液での実験結果と比較し、その信頼性を検証した。その結果、シミュレーションと実験結果は沈殿物の大部分がモリブデン酸ジルコニウム二水和物であることを示しており、シミュレーション結果は実験系における沈殿物の化学形態や量のデータを良く再現していた。以上より、本研究では熱力学シミュレーションが再処理溶液からの沈殿状況を評価する有効なツールであることを示した。

Sludge behavior in centrifugal contactor operation for nuclear fuel reprocessing

坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 岡村 信生; 小泉 健治

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 5 Pages, 2015/05

The Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has been developing the centrifugal contactor for spent fuel reprocessing. In this study, we investigated the sludge behavior in centrifugal contactors at three different scales. The operational conditions (the flow rate and rotor speed) were varied. Most insoluble particles such as sludge remained in the rotor via centrifugal force. The capture ratio of sludge in the contactor was measured as a function of particle size at various flow rates, rotor speeds, and contactor scales. The sludge adhered and accumulated inside the rotor as the operational time increased, and the operational conditions influenced the capture ratio of the sludge; a lower flow rate and higher rotor speed increased the capture ratio. The results confirmed that Stokes' law can be applied to estimate the experimental result on the behavior of the capture ratio for centrifugal contactors with different scales.

高感度吸光光度法を用いた高放射性廃液中の微量プルトニウム分析法の開発

実方 秀*; 新津 好伸*; 久野 剛彦; 佐藤 宗一; 黒沢 明

JNC TN8410 2001-002, 66 Pages, 2000/12

JNC-TN8410-2001-002.pdf:2.03MB

再処理施設から発生する高放射性廃液(High Active Liquid Waste:以下HALWと略記)中の微量プルトニウム分析法として、従来の吸光光度法よりも低濃度域における測定に優れ、査察側検認分析法としての応用が期待される高感度吸光光度法(High Performance Spectrophotometry:以下HPSPと略記)を検討した。コールド試験では、プルトニウム代替物質としてプルトニウム(VI)の吸収波長近傍に吸収ピークを示すネオジムを用いてピーク強度算出方法の検討を行ったところ、3波長法が本法において有効であった。硝酸プルトニウム溶液の測定では、011mgPu/Lにおいて信号強度との間に良好な直線関係を有することがわかった。さらに実際のHALWの組成を模擬してマトリクスを複雑にした溶液(模擬HALW)にプルトニウムを添加した試料の測定を行ったところ、同様に011mgPu/Lについて良好な直線関係が得られた。また、HALWにプルトニウムを標準添加した場合も同様に良好な直線関係が得られた。本法は、サンプル中の硝酸濃度、スラッジ及び共存元素による影響を受けることから、それぞれの依存性について調査したところ、硝酸濃度24mol/Lで測定値が約14%変動することがわかった。またスラッジについては、ろ過による除去が必要であり、共存元素については光学調節によるベーススペクトルのバランス調整によって影響を排除することができた。低濃度プルトニウム試料を測定する場合については、ピーク強度とノイズ成分の比(S/N比)が相対的に小さくなることから、積算平均化法、単純移動平均法、フーリエ解析法によるスペクトルのS/N比向上を検討した。検討結果から、積算平均化法と単純移動平均法を組み合わせて用いることが本法の特性上最適であり、硝酸プルトニウム溶液測定時における検出限界値は0.07mgPu/Lとなった。また、プルトニウム含有模擬HALW溶液を測定した時の検出限界値は0.2mgPu/Lであった。さらに、実際のHALWを用いた場合についても、検出限界値は0.2mgPu/Lであることが予想される。

不溶性タンニンによる廃液処理プロセス開発-バッチ式Pu吸着基礎試験-

沼田 浩二; 高橋 芳晴; 根本 剛; 都所 昭雄

PNC TN8430 93-001, 37 Pages, 1993/04

PNC-TN8430-93-001.pdf:0.34MB

プルトニウム第二、第三開発室等のプルトニウム燃料施設から発生する硝酸プルトニウム及びウラニルを含む放射性廃液は、現在プルトニム廃液処理設備において凝集沈殿処理(Fe共沈法)、キレート樹脂吸着法等の併用で処理を行っている。しかし、本処理に伴って発生するスラッジ、廃樹脂等の副生物は、乾固物の形としたのち放射性固体廃棄物として貯蔵しているため、その最終処理には未だ手をつけていない。長期的展望に立てば、このような副性物の発生しない或いは発生しても最小限度に留めるような処理プロセスの開発が望まれており、今回その一環として不溶性タンニンを用いたノンスラッジ廃液処理プロセスの基礎試験に着手した。本試験では、一般に金属イオンに対する吸着性が良く、かつ焼却処理の容易な不溶性タンニンを用いてプルトニウムの吸着率に及ぼす廃液のpH依存性、最大プルトニウム吸着率、不溶性タンニンに対するプルトニウム飽和吸着量等の基礎試験を行った。その結果次のようなことが明らかになった。1)吸着率に及ぼす廃液のpH依存性が少ない。2)廃液中の放射能濃度が640Bq/ml以下の場合、不溶性タンニン100mgに対する吸着率は99%以上である。3)不溶性タンニン100mgあたりの最大吸着線放射能量は、1.85x10/SUP8/Bqであり、プルトニウムに換算すると17.5mgである。このように、本設備のノンスラッジ廃液処理プロセス化を進める上での不溶性タンニンに対する基礎データが得られた。今後、カラム試験を通して具体的なフローシートスタディを行う計画である。

高性能型(6000rpm型)遠心清澄モックアップ装置性能試験結果報告書(3)-振動特性試験結果(2)

中島 一也; 衣旗 利夫; 河田 東海夫

PNC TN8410 92-012, 47 Pages, 1991/12

PNC-TN8410-92-012.pdf:1.81MB

目 的 高性能型(6000rpm型)遠心清澄モックアップ装置は,清澄運転後,不溶解残渣(約2Kg)を保持した状態での降速時(定格6000rpmから回転数を下げるとき)に装置本体,設置架台に不安定振動が生じることが確認された。本報告書の目的は,清澄機本体を他の付属機器との共振をなくした架台上に設置し,清澄機本体の発生源とする不安定振動の原因究明と振動低減のための対策を施した状態で,清澄運動後,降速時の振動特性等を把握することである。方 法 不安定振動の発生要因として,下記に示す4項目が考えられる。1. 下部軸受ダンパの振動吸収力と回転ボウルが発生振動力の不釣り合い2. 給液条件の影響3. ボウル内液自由表面下の流体振動の影響4. 設置架台強度の影響本試験は,上記の項目のうち,項目4に対する対策を実施し,運転中に回転ボウルに加わる負荷の状態を変え,ボウル・軸振動幅の定量測定を実施した。さらに,前回報告書で振動低減にもっとも効果があった横バッフル板を設置した場合について再確認試験を実施した。結 果 回転ボウル内壁に横バッフル板を設置することにより,下記に示す清澄機性能の改良が成された1 降速時の不安定振動が生じないことこの結果により,横バッフル板を設置しない場合は,ボウル内液自由表面下で波立ち(スロッシング現象)が生じていることが推測される。2 清澄運転時の回転数を40006000rpm 間に設定した場合でも,標準運転条件(100l/h6h)下の清澄運転が可能となったこと 結 論 本試験結果および前回報告書*1の結果より,回転安定性の面から高性能型機の回転ボウルの給液条件および横バッフル板設置条件は以下の通りとする。給液ノズル条件---ボウル下面より55mm上で給液する横バッフル板設置条件---ボウル下面より150mm上に設置する注記 *1-6章参考文献2)参H

マイクロ波加熱による・雑固体廃棄物の熱分解・溶融固化試験

福田 勝男; 栗林 寿*; 三戸 規生; 進士 義正; 岩本 貞雄; 佐藤 元昭; 菊地 順彦*; 田村 貢大*

JAERI-M 84-001, 76 Pages, 1984/02

JAERI-M-84-001.pdf:3.16MB

、雑固体廃棄物のうち、難燃性の廃棄物、焼却処理に有害な廃棄物及びイオン交換樹脂について、より一層の減容と安定な固化処理を目的として、マイクロ波加熱による熱分解・溶融固化処理を検討し、試験した。また、溶融固化処理では、焼却灰、スラッジ、砂の溶融固化特性も調べた。この結果、下記の事項が得られた。(1)雑固体廃棄物試料は、単独もしくは混合系で容易に熱分解し、低分子量ガス成分に変換された。(2)トレーサーの排ガス系への移行率は、熱分解処理、灰化処理、溶解固化処理ともマイクロ波出力、パージガス量等には影響を受けず、試料それぞれについて固有の値となった。(3)熱分解・溶融固化処理におけるトータル移行率は、Csでは15.7%、Coでは2.9%であった。また、トータル減容比は、布、紙、塩化ビニルシートの混合系で約1500(減重比:約70)が得られた。模擬焼却スラッジ、砂の減容比は、それぞれ11、5、1.5が得られた。

化学処理スラッジおよび蒸発缶濃縮液のビチューメン固化

福田 勝男; 西沢 市王; 勝山 和夫; 松元 章; 阪田 貞弘

JAERI-M 7373, 25 Pages, 1977/11

JAERI-M-7373.pdf:1.36MB

化学処理スラッジおよび蒸発缶濃縮液の処理を目的として1973年に設置した回分式のビチューメン固化装置を設置した。コールドおよぴホット試験で、スラッジおよび濃縮液の減容効果、装置の特性、ビチューメン固化体の物性について調べた。スラッジ(固形物含量;約6Wt%)および濃縮液(固形物含量;約10Wt%)をビチューメン固化することに伴う減容比は、それぞれ1/11.4および1/2以上が得られた。濃縮液中の放射性物質量はスラッジケーキの放射性物質量に対して約1/10、濃縮液に対して1/510であった。また、排ガス中に散逸した放射性物質量はスラッジ処理の場合、固化した全放射能に対して約1/10、濃縮液の場合約1/10であった。スラッジのビチューメソ中への混入量は40~45Wt%が適当であった。ビチューメン固化体からの放射性物質の浸出量は約1年間で化学処理スラッジの場合約0.01%、濃縮液と化学処理スラッジの混合固化体で約0.1であった。

放射性汚染海水の凝集沈殿処理(II); 実際の処理について

桜井 明; 長岡 幸男; 森下 悟; 和達 嘉樹

日本原子力学会誌, 17(1), p.27 - 30, 1975/01

https://doi.org/10.3327/jaesj.17.27

放射性核種に Cs、CoおよびCeを含む低レベルの放射性汚染海水64mを、凝集沈殿処理装置により二段処理した。第一段処理は、Csの除法を目的としてフェロシアン化銅(Cu〔Fe(CN)〕凝集により、引き続き第二段処理は、CoおよびCeの除去を目的としてアルカリ性にて、リン酸カルシウム(Ca(PO))凝集により行った。その結果、放射性汚染は、第一段処理で最大許容水中濃度の1/10以下以下まで除去され、さらに第二段処理で1/25程度まで除去された。結局、この凝集沈殿二段処理の全除染係数に約10の値を得た。一方、凝集沈殿スラッジは、含水率約90%に減圧脱水され、工学的保管のため200l鋼製容器、すなわちドラム缶内にて、セメントにより固化された。

放射性廃棄物のアスファルト固化処理 ベンチスケール試験装置によるアスファルト固化処理試験

瀬川 猛*; 星野 忠也*; 宮尾 英彦*; 武藤 英世*; 山本 正男; 水野 隆吉*; 岩崎 泰三*

PNC TN841 74-14, 48 Pages, 1974/06

PNC-TN841-74-14.pdf:1.39MB

伝熱面積0.1m2の堅型薄膜蒸発機を用いたベンチスケールのアスファルト固化処理試験装置を製作し,現在建設中の再処理工場での発生が予想される中レベル廃液の蒸発濃縮液と低レベル廃液の化学沈殿スラッジの模擬廃液を用いて実験を行なった。蒸発濃縮廃液の化学主成分である硝酸ナトリウムはアスファルトと酸化還元反応を起こす。この酸化還元反応は発熱反応であるため火災の危険性があるが,アスファルト固化処理温度を200以下にコントロールすることにより充分防止できる。また,凝縮水のpH測定から,pHの低下により酸化還元反応を検出できる。化学沈殿スラッジ(炭酸カルシウムスラッジ)に対しては良好な作動状況であった。トレーサとして89Sr,103Ru,141Ce添加した模擬蒸発濃縮廃液を用いて実験を行なった結果,供給液に対する除染係数は凝縮液について3.1103,1.8104,9.4104,オフガスについて6104,1105,1.1105であった。装置の洗浄に用いられるトリクロルエチレンは回収再使用が可能であり,廃溶剤の処理処分は問題ない。*外来研究員(バブコック日立KK)

遠心抽出器のスラッジ耐性に関する検討,3; スラッジ堆積に伴う処理性能への影響

坂本 淳志; 竹内 正行; 荻野 英樹; 小泉 健治; 澤幡 治*; 坂本 幸生*; 阿久津 浩一*

no journal, , 

これまでの研究により、遠心抽出器の処理液にスラッジが共存する条件では、その大部分が遠心力によりロータ内壁全周にわたってほぼ均等に捕捉され、時間経過とともに堆積する傾向にあることを確認している。抽出装置では、水相と有機相の混合、分離が行われ、その過程においてウランやプルトニウム等の抽出、逆抽出が行われる。遠心抽出器の場合には、混合された溶液はロータ内で相分離されることから、スラッジ堆積の影響は、遠心抽出器の相分離性能の低下につながることが懸念される。この点から、本件では、スラッジ堆積を模擬したロータを製作し、ロータ内のスラッジ堆積割合と遠心抽出器の相分離が可能である流量領域の関係を水力学試験により評価した。結果として、スラッジの堆積にともない、主に相分離性能が低下する傾向を確認した。